近日,哈工大深圳校区前沿学部理学院副教授陶有堃课题组在质子交换膜水电解制氢(PEMWE)阳极电催化领域取得重要研究进展,研究成果以《通过引入钨-氧桥联解决铱镍氧电催化剂重构的活性-稳定性难题》(Tackling activity-stability paradox of reconstructed NiIrOx electrocatalysts by bridged W-O moiety)为题发表于《自然通讯》(Nature Communications)。
图1. 铱镍钨氧催化剂制备过程
氢能是实现我国工业难减排领域深度脱碳、完成双碳战略目标及能源体系变革的重要途径。质子膜(PEM)水电解制氢具有环境友好、电流密度高、响应快、耐波动等优势,适合与风/光等波动性可再生能源直接耦合,是未来绿氢生产的关键技术之一。析氧反应在电解制氢中至关重要,而开发高效、稳定、低成本酸性析氧催化剂仍面临挑战。氧化铱是目前最优的酸性析氧反应催化剂,但铱稀缺性对其大规模应用提出了极高的活性和耐久性要求。氧化铱基催化剂表面重构可以拓展表面位点数量、增强铱氧共价性及其与含氧中间体的结合,从而提升反应活性。但重构也会诱发催化剂表面的无定形化,伴随晶格氧参与析氧反应导致铱过度氧化及溶解问题,并表现为高电位长期运行下的活性衰减。
图2. 催化剂析氧反应性能
为解决这一活性与稳定性之间的矛盾,该研究基于双重调控策略,通过在铱镍氧电催化剂中引入桥联铱-氧-钨桥联基团,实现对催化剂表面重构以及析氧反应路径的调控优化。针对氧化钨与氧化铱难溶性问题,课题组采用镍辅助铱钨电沉积脱合金方法,实现对纳米氧化铱原子尺度均匀钨-氧掺杂,同时通过原位分析结合理论计算,发现铱-氧-钨桥联以双位点协同机制高效催化析氧反应,可有效抑制晶格氧参与,并可对重构过程中过渡金属刻蚀及反应过程中过氧化导致的铱位点氧化态升高进行电荷补偿,增强了催化剂稳定性。此外,桥联氧作为质子受体可有效促进质子转移,解除在酸性电解质中质子浓度过高导致的关键中间体质子化脱除限制,进一步提升析氧反应活性。该研究实现了重构氧化铱基催化剂电化学性能与稳定性双重提升,并可对酸性电解低成本高性能析氧催化剂的进一步设计提供指导借鉴。
图3. 电催化析氧反应路径分析
哈工大深圳校区为论文第一完成单位。陶有堃、深圳大学特聘研究员邵静为共同通讯作者。该研究获国家自然科学基金及深圳市科技计划等项目支持。(文图 | 阚思邈 向碧霞 方雨笙)
本文内容来源于哈工大深圳校区,责任编辑:胡静,审核人:李峥
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