光催化分解纯水制氢技术:
光催化分解纯水制氢技术因其在太阳光下可以直接将水分解成氢气和氧气,成为可再生能源制取绿氢的重要途径之一。然而,目前主流光催化材料普遍面临载流子复合严重、界面反应动力学缓慢及助催化剂与主体光催化材料结构不匹配等关键瓶颈,严重制约了整体光解水制氢反应效率的提升。因此,开发电子结构可调、与半导体光催化剂结构高度匹配、兼具电荷分离与表面活性反应位点作用的新型助催化剂材料,成为了光解水制氢领域亟待突破的科学难题。
针对这一关键问题,我校材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队选取钛酸锶(SrTiO3, STO)作为半导体光催化材料,通过在STO表面定向锚定晶格匹配的Pd纳米团簇作为助催化剂,进一步通过原位注氢手段可控构建出PdHx活性结构。PdHx/STO的光催化体系展现出优异的光分解纯水制氢性能,其氢气析出速率高达5 mmol·g-1·h-1,较未注氢前的Pd/STO提升6.4倍。
究团队进一步通过精细结构表征、飞秒瞬态吸收光谱及理论计算等,揭示了PdHx助催化剂在原位注氢过程诱导的电子结构调控显著提升了电子传输性能与表面反应动力学:一方面,原位形成的PdHx位点具有适中的氢吸附能;另一方面,PdHx的d轨道电子密度下降从而抑制了载流子复合,延长了载流子有效寿命并提高了电荷转移效率。该研究工作创新性地将Pd基氢化物应用于光分解纯水制氢领域,在助催化剂与主体光催化剂界面结构匹配与电子相互作用调控方面提供了理论依据,对原子尺度精确调控助催化剂反应位点具有重要意义。
该研究工作主要由材料科学与工程学院博士研究生丁鹏程、硕士研究生杨海翔在刘鹏飞副教授、戴升教授、杨化桂教授等人的指导下开展完成。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市基础研究特区等项目资金的支持。
文献链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01007
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作者:Dominik Stephan
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